Harry Kane trưởng thành ở nhiều lò đào tạo trẻ, trong đó có Arsenal trước khi tới Tottenham vào năm 2004 (khi mới 11 tuổi). Trong ảnh là khoảng khắc Kane ra mắt Spurs ở trận đấu vòng loại Europa League với Hearts hồi tháng 8/2011. Anh mang về quả phạt đền nhưng thực hiện không thành công
Vào tháng 12/2011, Harry Kane đã ghi bàn thắng đầu tiên cho Tottenham, ở trận thắng Shamrock Rovers 4-0 thuộc Europa League
Trong giai đoạn khởi nghiệp ở Tottenham, Harry Kane đã bị đẩy tới Leyton Orient, Millwall, Norwich và Leicester theo dạng cho mượn. Vào ngày 18/8/2012, tiền đạo này đã được Spurs trao cơ hội ra mắt Premier League, ở trận thua Newcastle 1-2
Vào ngày 7/4/2014, ở trận gặp Sunderland, Harry Kane được HLV Tim Sherwood trao cơ hội đá chính lần đầu tiên ở Premier League trong màu áo Tottenham. Anh đã ghi bàn, giúp Spurs giành chiến thắng với tỉ số 5-1. Đây cũng là bàn thắng đầu tiên của Kane ở sân chơi số 1 nước Anh.
Vào ngày 21/3/2015, Harry Kane đã lập cú hat-trick đầu tiên ở Premier League trong trận thắng Leicester 4-3. Đây cũng là mùa giải bùng nổ của Kane với 21 bàn (chỉ tính riêng ở Premier League)
Với 21 bàn, Kane chỉ kém Aguero (26 bàn) trong cuộc đua Vua phá lưới EPL mùa 2014-15. Tiền đạo của Spurs đã được PFA vinh danh với giải tài năng trẻ xuất sắc nhất
Ở mùa giải 2015-16, Harry Kane đã chuyển từ số 18 sang số 10. Anh đã bùng nổ với 28 bàn thắng. Với 25 bàn ở Premier League, Kane đã giành danh hiệu Vua phá lưới lần đầu tiên, hơn 1 bàn so với Aguero và Vardy
Ở Premier League mùa 2016-17, Harry Kane tiếp tục bùng nổ với 29 bàn thắng. Anh đã giành danh hiệu Vua phá lưới EPL mùa thứ 2 liên tiếp. Cũng ở mùa giải này, Tottenham thi đấu ấn tượng dưới thời HLV Pochettino. Họ đã về đích thứ 2, chỉ sau nhà vô địch Chelsea
Ở Premier League mùa 2017-18, Kane vẫn giữ phong độ cao với 30 bàn thắng. Trong ảnh là khoảnh khắc tiền đạo này ăn mừng bàn thắng thứ 100 ở Premier League (ở trận hòa Liverpool 2-2 hồi tháng 2/2018). Tiếc rằng trong cuộc đua Vua phá lưới, tiền đạo của Spurs đã xếp sau Mohamed Salah (32 bàn)
Ở mùa giải 2018-19, Kane đã đưa Tottenham tới trận chung kết Champions League. Tiếc rằng ở trận tranh chức vô địch, Spurs lại để thua Liverpool với tỉ số 0-2. Danh hiệu vẫn ngoảnh mặt với tiền đạo người Anh
Ở Premier League mùa giải 2020-21, Kane đã giành danh hiệu Vua phá lưới lần thứ 3 với 23 bàn. Ngoài ra, anh còn hoàn hảo hơn với giải Vua kiến tạo. Tuy nhiên, Tottenham chỉ về đích ở vị trí thứ 7 và Kane vẫn vô duyên với danh hiệu
Trước mùa giải 2021-22, Kane từng có ý định chuyển sang Man City nhưng cuối cùng đã quyết định ở lại. Sự bất ổn về tương lai đã ảnh hưởng khá nhiều tới phong độ của Kane. Anh chỉ ghi được 17 bàn ở EPL 2021-22, xếp sau Salah, Son và Ronaldo trong cuộc đua Vua phá lưới
Đầu tháng 5/2023 (ở mùa giải 2022-23), sau trận thắng Man City 1-0, Harry Kane đã vượt qua huyền thoại Jimmy Greaves, trở thành chân sút vĩ đại nhất lịch sử Tottenham. Ở Premier League mùa này, Kane đã ghi 30 bàn nhưng xếp sau Erling Haaland trong cuộc đua Vua phá lưới
Vào hôm 6/8 vừa qua, Harry Kane đã bùng nổ với cú poker ở trận thắng Shakhtar Donetsk 5-1 (giao hữu). Đây cũng là trận đấu cuối cùng của tiền đạo người Anh trong màu áo Tottenham. Sau đó, Spurs đã quyết định bán ngôi sao của mình cho Bayern Munich với mức giá hơn 100 triệu euro
Harry Kane chính thức chia tay Tottenham
